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44118太阳成城集团杨旋教授团队在原位光谱电化学领域取得新研究成果

作者:  发布:2023-12-15 15:36:19  点击量:

1211日,《自然通讯》(Nature Communications)杂志在线刊发了44118太阳成城集团杨旋教授团队与华东理工大学张博威教授的最新合作研究成果利用原位表面增强红外吸收光谱阐明铜单原子催化剂的结构-稳定性关系Elucidating the structure-stability relationship of Cu single-atom catalysts using operando surface-enhanced infrared absorption spectroscopy, Nature Communications 2023, 14, 8311

深入理解催化剂的结构-稳定性关系对于开发高性能清洁能源转换和存储器件至关重要。当前研究主要聚焦在催化剂的结构-活性关系上,对于相应的结构-稳定性关系研究仍然较少,主要借助于DFT计算和同步辐射X射线吸收光谱(XAS)技术。但是,XAS技术是一种体相表征技术,对于电化学表界面的变化不敏感,难以定量分析催化剂表面位点的重构。因此,为了进一步确定活性位点并且深入理解结构-稳定性关系,定量研究催化剂的性能和结构演变显得尤为关键。                           

1. 基于原位表面增强红外吸收光谱技术定量分析铜单原子催化剂的结构演变

基于此,杨旋教授团队创新性地利用原位ATR-SEIRAS技术定量监测四种铜单原子催化剂(Cu/C3N4CuPcCu-NCCu-SNC)在CO2RR中的结构演变。原位光谱结果表明,单原子Cu位点向金属Cu纳米颗粒的演变速率高度依赖于施加的电位,并且随着电位变负,其演变速率加快,在−1.2 V(所有的电位都是相对于可逆氢电极)下,形成金属Cu颗粒的速率相比于−0.6 V时高近两个数量级。活性结果表明,单原子Cu位点是CO2转化为CO的活性点,重构生成的金属Cu位点是CO2转化为C2+产物的活性位点。DFT计算结果进一步表明,铜单原子催化剂(Cu SACs)的稳定性取决于Cu-XXCNS等)的形成能,即Cu SACs的稳定性与Cu位点和催化剂基底的亲和力紧密相关,亲和力越强,稳定性越高,控制Cu位点的配位数以及Cu位点和基底的相互作用能够调控Cu SACs的稳定性。本工作为深入理解Cu SACs的结构-稳定性关系提供了一种新颖的方法,为理性设计和合成高稳定SACs提供了理论指导。

2. 铜单原子催化剂的结构-稳定性关系

我校为该项工作的第一完成单位及通讯单位,44118太阳成城集团博士生张立为该论文的第一作者,杨旋教授和张博威教授为论文通讯作者。该研究得到了国家自然科学基金(22204054, 52105145, 12274124)、44118太阳成城集团学术前沿青年团队(2019QYTD11)、武汉市曙光计划以及武汉英才计划的资助。

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-023-44078-1


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